納米金剛石催化過硫酸鹽除汙染研究取得新進展

2020-12-06 科學網

 

過硫酸鹽高級氧化技術具有氧化能力強、水質適用範圍廣、藥劑儲運方便等優勢，已成為水汙染治理領域的前沿熱點課題。高效異相催化體系的構建是過硫酸鹽氧化技術的主要研究方向，其核心在於高性能異相催化劑的設計。圍繞這一核心，國內外學者開展了大量卓有成效的工作，獲得了以鈷基為代表的系列高效金屬基催化劑。然而，這些催化劑在使用過程中不可避免會出現金屬離子的溢出，導致水體二次汙染，對水生態環境、飲用水安全和人體健康構成了威脅。因此，研發安全、高效、經濟的非金屬碳基催化劑是構建綠色環保過硫酸鹽氧化體系的關鍵環節。

與石墨烯、富勒烯、碳納米管等納米碳材料相比，納米金剛石具有初始活性高、生產成本低、生理毒性小等優點，在實際水處理中更具工程應用前景，引起了科研人員的廣泛關注。已有相關研究主要致力於增強納米金剛石的宏觀催化性能，但其性能增強的微觀作用機制仍不清晰，具體催化活性點位尚不明確。

針對上述問題，研究人員巧妙利用含氧官能團的熱穩性差異，在確保納米金剛石其他物化結構基本不變的前提下，提出了納米金剛石表面含氧官能團定向羰基化及其羰基定量調控的策略，實現了羰基化納米金剛石的簡易、可控制備。基於定性、定量構效分析發現：納米金剛石催化分解過硫酸鹽、氧化降解對氯苯酚的速率常數與其表面羰基含量均呈線性正相關關係（R2?0.96）。這些結果表明：納米金剛石表面羰基是催化活性點位。自由基淬滅、電子自旋捕獲和分子探針等實驗結果均表明納米金剛石催化過硫酸鹽產生的活性物質是具有選擇性的單線態氧。在實際水質條件下，羰基化納米金剛石催化降解對氯苯酚的效率高達87%，分別是傳統鈷離子和鐵離子均相催化體系的8.7倍和21.8倍，展示出誘人的應用前景。

以上研究成果已於近日在國際著名期刊《先進功能材料》上刊出，並以當期封面（Front Cover）形式向讀者重點介紹。文章第一作者為南昌航空大學邵鵬輝博士，通訊作者為南昌航空大學羅旭彪教授和河北工業大學田家宇教授。此外，上述工作還得到了澳大利亞科廷大學和深水寶安水務集團的支持合作。（來源：科學網）

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