南科大黃明遠、黃麗課題組發表二維磁性材料磁光拉曼效應研究成果

近日，南方科技大學物理系副教授黃明遠與副教授黃麗課題組聯合在二維磁性材料磁光拉曼研究中取得重要進展，相關成果發表在頂級期刊《納米快報》（Nano Letters），這是黃明遠課題組今年第二次在Nano Letters發表研究成果。

二維磁性材料具有在極限尺度下製備磁電存儲器、自旋濾波器、自旋電晶體等自旋器件的應用前景，此外科學家還在二維磁性材料中發現了非互易二次諧波、具有旋光特性的螢光以及磁光拉曼效應等新穎的磁光現象。近期，黃明遠課題組在二維磁性材料CrI3的中發現磁光拉曼效應，證明磁長程序對其光學聲子的拉曼散射有很大的影響。但磁光拉曼效應的微觀機制與物理本質仍需要進一步探索。

圖1：薄層VI3的旋光偏振拉曼光譜隨磁場變化（以128 cm-1的Ag模式為例）。（a-d）在1.7 K和變化磁場下和通道中的拉曼光譜2 T（a），0 T（降場，b），-2 T（c）0 T（升場，d ）。（e）拉曼圓偏振度（ρ）隨施加磁場（包括升降場）的變化。

本研究中，合作團隊系統研究了二維鐵磁材料VI3的拉曼光譜對溫度與磁場的響應，實驗結果成功探測到VI3的結構相變、磁相變和磁振子激發。本研究首次採用了旋光偏振拉曼的手段來研究其磁光拉曼效應。研究發現，當VI3進入鐵磁態後，其光學聲子對左/右旋光的拉曼散射強度差別很大（如圖1a所示）；而這一差別會在VI3進入順磁態後消失。材料光學聲子對左/右旋光的散射強度的差別直接反映了材料中時間反演對稱性的破缺。如圖1所示，當VI3中自旋朝上時，其左旋光的散射強度遠大於右旋光的散射強度；通過外加磁場將其自旋方向翻轉後，其散射強度也會隨之發生反轉。如圖1e所示，隨著測量拉曼圓偏振度隨磁場的變化，能清楚地觀測到鐵磁材料特有的磁滯迴路。這項研究首次成功通過聲子的拉曼光譜對材料的鐵磁性進行直接探測，證明了旋光偏振拉曼光譜可作為一種研究鐵磁性的微區探測工具，可直接應用於其他二維磁性材料的研究。課題組還通過第一性原理計算和磁點群分析，對以上實驗現象進行了完美的理論解釋，進一步揭示了磁光拉曼效應的物理本質。

圖2：VI3的聲學支磁振子的拉曼光譜。（a）聲學支磁振子模式的示意圖。（b）0 T時聲學支磁振子的拉曼光譜。（c）磁振子的拉曼光譜隨磁場變化。（d-e）磁振子在不同自旋朝向下的旋光偏振拉曼光譜。（f）VI3磁振子色散關係。

在磁性材料中，其自旋有序態的動力學特性可以用自旋波來描述，而自旋波的頻率直接決定了自旋器件的極限開關速度。磁長程序在二維極限下的穩定存在，來源於材料中磁各向異性導致的自旋波帶隙（即聲學支磁振子）。在處於順磁態的VI3的拉曼光譜中，課題組觀測到來源於自旋漲落的準彈性散射信號；該信號會隨著溫度降低逐漸演化為聲學支磁振子的拉曼模式（如圖2b所示），該模式來源於VI3中自旋的同相位進動（如圖2a所示）。圖2c中能清楚地觀測到外加磁場中磁振子的塞曼能量位移。通過結合第一性原理和線性自旋波理論計算，VI3的磁各項異性能被確定為1.16 meV。大的磁各向異性預示著鐵磁序在二維極限下的穩定性很好，並具有較高的矯頑場，這對VI3在未來自旋器件中的應用至關重要。

物理系2018級南科大-哈工大聯培博士生呂兵兵、2017級港科大博士生高一帆、2016級南科大-北大聯培博士生張語軍為論文共同第一作者，黃明遠與黃麗為共同通訊作者，南方科技大學為第一通訊單位。

本研究得到了深圳市科學技術創新委員會、南科大物理系光學平臺和國家自然科學基金的支持，計算資源得到了南方科技大學計算科學與工程中心的支持。

論文連結： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c02029