沉積物有機質的組成、結構對苯並(a)芘的化學降解研究獲進展

2020-11-30 中國科學院

    苯並芘(Benzo[a]pyrene, BaP)是一種具有代表性的高分子量多環芳烴，具有致癌性、致畸性和致毒性，被美國環境保護局(USEPA)列為重點汙染物。由於自然或人為因素，BaP常常在土壤、沉積物和水體等自然介質中積累。前人的研究表明沉積物是環境中持水性有機汙染物（POPs）最重要的匯。對於高分子量的多環芳烴(含有四個或四個以上苯環的化合物)，通常不易受到微生物的降解。由於BaP的生物可利用性低，所以高級氧化降解常常被選作一種降解的手段。過氧化氫在可溶性鐵離子或天然沉積物礦物的催化下，會產生較強的、相對非特異性的氧化性羥基自由基，可與大多數有機化合物發生反應。前期的研究中有報導，沉積物中有機碳(SOC)的化學結構和微孔對HOCs的吸附/解吸有重要影響。對沉積物有機質的組成、化學結構和微孔對苯並(a)芘的化學降解的影響卻鮮有報導。中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室博士生卓陳雅和研究員冉勇等，系統研究了沉積物有機質的組成、化學結構和微孔對過氧化氫降解苯並(a)芘的影響，研究成果發表在Water Research上。

    該研究選擇了珠江口和南海海域中的六個沉積物，對沉積物進行14C-BaP加標。並研究了不同沉積物中有機質的組成、化學結構和微孔特性對過氧化氫降解14C-BaP的影響。對沉積物中的不穩定有機碳（USOC）、穩定有機碳(STOC)以及難降解有機碳(ROC)進行分離。分別採用先進的固態13CP/MAS NMR和CO2吸附技術，對難降解態有機質的結構和微孔進行表徵。結果表明，一級二元動力學很好地擬合了BaP的降解動力學（R2>0.980）。BaP降解的百分率隨沉積物中不穩定有機碳和芳香碳含量的增加而增大，隨難降解有機質和脂肪碳含量的增加而減小。在降解的固液體系中，解吸到水相中的母體產物BaP基本上被完全地降解。對降解動力學的各個參數與有機質的結構和有機質的微孔體積進行多元回歸分析，表明難降解有機質、脂肪碳結構和微孔可以保護吸附在沉積物上的BaP，不被過氧化氫氧化降解。對上述機理的了解，將有助於對沉積物中的BaP和其它多環芳烴汙染進行修復，並對其風險、生物利用性和歸趨進行評估。

　　論文連結

 

　　圖1 13C NMR 編輯技術用於鑑定ROC組分中的不同官能團：細線，非選擇性CP/TOSS譜圖；粗線，對應的偶極去相CP/TOSS譜圖（來源：ScienceDirect）

 

　　圖2 Faliph-bulk, alkyl C-bulk (%), Farom-bulk (%)以及arom (C-C)-bulk (%) 與降解動力學參數 Frap和Fslow的線性分析。

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