華中科大陳蓉教授團隊在貴金屬/氧化物界面精細製造取得重要進展

2020-09-03 小材科研

近日，《自然·通訊》（Nature Communications）在線刊發了華中科技大學陳蓉教授團隊關於貴金屬/氧化物界面精細製造的最新研究成果「Activation of subnanometric Pt on Cu-modified CeO2 via redox-coupled atomic layer deposition for CO oxidation（氧化鈰負載的Pt亞納米糰簇界面精細調控活化低溫催化反應）」。華中科技大學機械學院為論文第一單位。青年教師劉瀟博士為論文第一作者，陳蓉教授為通訊作者，材料學院單斌教授為共同通訊作者。

渦輪增壓、尾氣再循環系統和混合動力等技術的發展在提高機動車燃油經濟性的同時，對尾氣淨化系統的低溫催化效率提出了更嚴苛的要求。隨著近零排放標準的逐步實施，下一代尾氣催化劑迫切需要提升其在小於100 ºC的催化活性來消除機動車的冷啟動排放。貴金屬Pt由於具有優異的活性和化學穩定性，被作為活性組分廣泛應用於機動車尾氣淨化系統。為了實現貴金屬的減量化，氧化物負載亞納米Pt催化劑（單原子或亞納米糰簇）由於可以提高貴金屬原子利用率而受到了廣泛的關注。儘管通過高溫水汽處理、元素摻雜、還原預處理等手段可以一定程度上提升氧化物負載亞納米Pt催化劑的催化活性，但相比於文獻報導的最優負載Pt納米顆粒催化劑仍具有一定的差距。近期研究表明氧化物負載亞納米Pt催化劑的活性對界面結構十分敏感，實現界面結構的精準調控是發展高效低溫催化劑的關鍵。

陳蓉教授團隊提出了耦合氧化還原的原子層沉積技術和載體表面還原性調控精確控制界面結構的方法。基於自主研發的流化床式粉末原子層沉積裝備，實現了CeO2載體表面Pt單原子和亞納米糰簇的可控制備，並通過在CeO2載體中引入微量Cu元素，形成的Cu-O-Ce位點活化了表面晶格氧原子，促進了原子層沉積過程中Pt前驅體的錨定。界面精細結構表徵表明Pt催化劑形貌的控制和低價態元素的引入精確調控了界面Pt-O的配位數以及界面電子相互作用。Cu摻雜的CeO2載體負載的Pt亞納米糰簇催化劑表現出室溫以下的CO氧化活性，而且單位Pt原子的催化活性達到當前Pt催化劑的最好水平。實驗表徵和理論計算證實了Cu-O-Ce位點減弱了Pt團簇上CO的吸附強度，結合Cu-O-Ce位點活化的界面氧原子，增強了複合催化劑的低溫催化活性。該項研究證明了團隊發展的粉末原子層沉積裝備和配套工藝在貴金屬催化劑製備方面的高精度優勢，為高效貴金屬-氧化物複合催化劑的設計和製備提供了新思路，對消除機動車冷啟動排放問題具有重要意義。

該工作得到了國家自然科學基金和博士後創新人才支持計劃的支持。

來源：華中科技大學

論文連結：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18076-6

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