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預測結晶材料的基態結構，人們最初認為這是一個無法解決的問題。隨著計算總能量方法的有效數值的實現，該預測成為材料研究的活躍領域。如何選擇一種晶體結構（穩定或亞穩態）來「製造」固體系統，最終要取決於形成化學鍵的電子間相互作用。但如何將結構預測方法擴展到強相關材料，之前尚沒有報導。
來自丹麥奧胡斯大學的Nicola Lanatà等，將局部密度近似（LDA）與旋轉不變的服從-玻色子平均場理論（RISB）相結合，再現了所有化合物的實驗已知基態結構，揭示了強相關性影響這些系統中不同晶體結構能量排序的主要物理機制。
他們的主要發現如下：
強電子相關性在所考慮的所有d電子材料中顯著影響PES的許多重要特徵，如不同多晶型的能量排序和熱力學穩定的晶體結構。描述超出平均場單粒子圖像的強電子相關性的有效理論，為我們提供了有效的工具，可用於模擬d電子材料結構的預測研究。Mott局域化對電荷轉移的影響是決定所考慮的所有Mott系統中結構穩定性的關鍵物理機制，而d-電子共價效應對於預測所有金屬系統中的結構穩定性也是必不可少的。
這些結果促進了我們對強相關性調控晶體結構的認識，為將結構預測方法擴展到強相關材料開闢了新的道路，也為預測和研究這些材料體系的亞穩態和多態性鋪平了道路。
該文近期發表於npj Computational Materials5: 30 (2019)，英文標題與摘要如下，點擊左下角「閱讀原文」可以自由獲取論文PDF。
Connection between Mott physics and crystal structure in a series of transition metal binary compounds
Nicola Lanatà, Tsung-Han Lee, Yong-Xin Yao, Vladan Stevanovi & Vladimir Dobrosavljevi
The choice that a solid system 「makes」 when adopting a crystal structure (stable or metastable) is ultimately governed by the interactions between electrons forming chemical bonds. Here we analyze six prototypical binary transition metal compounds and shed light on the connection between Mott physics and the behavior of the energy as a function of the spatial arrangement of the atoms in these systems. Remarkably, we find that the main qualitative features of this complex behavior in the Mott phase of these systems can be traced back to the fact that the strong d-electron correlations influence substantially the charge transfer mechanism, which, in turn, controls the electrostatic interactions. This result advances our understanding of the influence of strong correlations on the crystal structure, opens a new avenue for extending structure prediction methodologies to strongly correlated materials, and paves the way for predicting and studying metastability and polymorphism in these systems.
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