最新綜述:CO2還原製備燃料化學品總結和展望

2020-09-05 讀懂科學

CO2循環回收能夠作為一種構建高附加值燃料、化學品的碳能源,並且有可能提供一種有效改善氣候問題和解決化石燃料問題的方案。在目前的各種CO2回收循環方法中,CO2催化氫化制氫反應是一種可能性較高的方法。取決於催化劑的改變,CO2氫化反應能夠通過多種反應路徑生成高附加值碳氫化合物。通過一系列研究,目前開發了多種高活性催化劑,同時反應的機理、反應路徑等受到了廣泛而深入的研究。

有鑑於此,韓國國立蔚山科學技術院(UNIST)Kwangjin An、Jae Sung Lee等綜述並總結了CO2氫化反應製備烴類化合物、含氧化合物的發展情況,特別對生成甲酸、甲醇、甲烷、低級烯烴、液態燃料等產物中如何設計催化劑。此外,作者對目前CO2轉化反應過程中的技術挑戰、相關前景進行介紹。

本文要點

要點1. 從CO2出發生成HCOOH、甲酸的過程並不是熱力學有利過程,並且該催化反應過程中需要加入鹼性物質,同時多種高活性均相催化劑能有效的促進該反應發生,貴金屬基異相催化劑並未受到廣泛關注,因為催化劑活性偏低。

要點2. Cu/ZnO基催化劑能夠將CO2轉化為CH3OH,但是CO2的反應活性非常低,因為該反應過程中會生成大量的水。目前NiGa金屬間催化劑、In2O3/ZrO2、ZnO/ZrO2等新型催化劑得以開發用於將CO2轉化為CH3OH,且這些催化劑具有更高的熱/高壓穩定性、並且不會在H2O中失活。

要點3. CO2甲烷化反應可能是最簡單的過程,並在長期以來受到廣泛研究。有研究發現金屬簇合物的粒徑、基底種類會影響催化劑活性,並且有發現提出調控催化劑製備過程和催化劑的結構能夠改善催化反應活性。

要點4. CO2氫化製備低級烯烴的過程主要有兩種:Fe基催化劑上的CO2-FT轉化反應、CO2轉化為CH3OH-MTO級聯過程。

要點5. 目前在合成柴油、汽油和噴氣燃料等高級液體烴類(C5+)物種得到了顯著進展,並開發了多種催化劑,同時在催化劑中加入鹼促進劑能夠有效的改善多功能催化活性。

直接CO2氫化反應目前仍不是非常經濟的過程,該種過程種需要對CO2收集、分離和純化,並且需要相關技術的進一步發展。可能通過電催化分解水製備氫可能是一種比較有希望的方法。

Eun Cheol Ra, Kwang Young Kim, Eun Hyup Kim, Hojeong Lee, Kwangjin An*, and Jae Sung Lee*. Recycling Carbon Dioxide through Catalytic Hydrogenation: Recent Key Developments and Perspectives, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c02930

相關焦點

  • Nature Energy最新綜述:CO2還原的影響因素及反應機理
    電催化二氧化碳還原是將可再生電力作為化學能儲存在燃料中的新方法。作者回顧了電催化CO2還原方面的最新進展和挑戰,討論了在電催化劑存在條件下初始活化CO2的現有模型及其對產物選擇性的重要性。碳-碳鍵的形成也是電還原二氧化碳以製備高能量密度、高附加值化學燃料的關鍵步驟。
  • 綜述:氧化態的銅再還原,華麗轉身後如何在CO2還原中大顯身手
    近年來,隨著風力發電和太陽能發電的普及,獲取電能的成本和代價一直在降低,使得通過電催化還原二氧化碳從而生成有價值的化學產物成為可能。基於銅氧化物還原所得到的銅(OD-Cu)一般會表現出較高的二氧化碳還原活性,特別是對於多碳產物(Cn,n ≥2)體現出更高的選擇性,因而引起了研究人員的廣泛關注。
  • TiO2光催化CO2製備燃料進展
    摘要:化石燃料的過度消耗造成的溫室氣體,同時影響全球能源危機。通過使用半導體光催化劑將CO2在光條件下還原成有價值的太陽能燃料,如CH4,HCO2H,CH2O,和CH3OH等,可以減少溫室效應以及能源問題。在過去幾十年,提出各種的光催化劑中, TiO2由於廉價和環境友好,被廣泛研究用於光催化CO2還原。
  • 邱介山EES綜述:CO2電還原反應創新策略
    CO2電還原反應(CO2RR)是一種新興的電催化反應,可以將CO2轉化為燃料或增值化學品(如碳氫化合物和含氧化合物)。然而,CO2RR的實際應用仍然受到低電流密度、低CO2利用率和轉化率以及低能效的嚴重限制。
  • 有機-無機雜化納米材料電催化CO2還原反應的研究進展
    本文介紹了ECR的最新進展、機遇和挑戰,著重總結和討論了有機-無機雜化電催化劑對CO2初始活化及產物選擇性的結構優勢,針對有機-無機雜化電催化劑的不足提出改進策略,並展望了其未來研究前景。隨後系統地綜述了有機-無機雜化催化劑的設計與合成以提升CO2還原性能的研究進展,主要涉及分子催化劑/碳材料複合物、有機配體功能化的金屬催化劑、金屬有機框架(MOFs)、以及基於共價有機框架(COFs)、金屬硫化物和g-C3N4的有機-無機雜化納米材料等。最後總結了有機-無機雜化催化劑在ECR中的前景與挑戰。
  • Rev.綜述超薄二維光催化劑在促進CO2光還原方面的基本原理...
    文章背景目前二氧化碳光還原存在著光轉換效率低、產物選擇性差的問題。對於二氧化碳光還原如何通過優化光吸收效率、載流子分離效率和氧化還原效率這三個關鍵參數來提高光轉換效率和產物選擇性,目前關於此方面還沒有一個全面的綜述。因此,本文對該方向進行了系統地綜述。
  • 新型CO2還原電催化劑製備成功
    CO2電催化還原,因可以使用來自可再生能源的電能、在常溫常壓的反應條件下將CO2一步轉化為高附加值碳基燃料及化學品,是一種非常有應用前途的技術。據梁永曄介紹,他們開發的基於金屬酞菁的高性能CO2還原電催化劑,能夠使得一氧化碳(CO)產物選擇性在大電流密度下接近100%,接近工業CO2還原的要求。
  • 最新綜述:質子導電的共價有機框架
    質子導電材料在燃料電池、分子傳感器、質子分子篩、生物化學等領域有著巨大的潛在應用價值,也是目前在能源和材料領域研究的熱點之一。儘管近年來,人們已經開展了不少將共價有機框架材料應用於質子導電領域的研究,但是系統的對最新的研究進展進行綜述還比較少見。
  • 于吉紅等AM綜述:沸石在C1化學中的最新進展、挑戰和機遇
    C1化學是包括CO、CO2、CH4、CH3OH和HCOOH在內的C1分子的催化轉化,在滿足環境要求的同時,在提供能源和化學品供應方面發揮著重要作用。沸石是一種應用於化工業中的高效固體催化劑。隨著沸石基單功能、雙功能和多功能催化劑的設計和開發,沸石基催化劑被廣泛應用於C1化學中。
  • 大連化物所發表甲烷溫和條件下直接催化轉化研究綜述
    近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員鄧德會和中科院院士包信和團隊在Chem上發表綜述文章,系統總結並展望了熱催化、電催化、光催化技術在甲烷溫和條件下直接轉化方面的研究進展。
  • 甲烷溫和條件下直接催化轉化研究綜述
    ,系統總結並展望了熱催化、電催化、光催化技術在甲烷溫和條件下直接轉化方面的研究進展。   甲烷是天然氣、頁巖氣、可燃冰等的主要成分,是一種豐富的自然資源,它不僅被大量用作燃料供給,也是眾多工業化學品的源頭原料。因此,甲烷的催化轉化在工業和學術界引起了廣泛的研究興趣。然而,甲烷分子的高度穩定性,以及高的C-H鍵能使其在溫和條件下的活化或轉化極具挑戰,甲烷的選擇活化和定向轉化也因此被認為是催化化學領域中的聖杯式課題。
  • 羅景山:光電催化合成燃料和化學品助力碳中和
    會上,南開大學電子信息與光學工程學院教授、博士生導師羅景山發表了以《光電催化合成燃料和化學品助力碳中和》為主題的演講,以下為經過整理後的演講實錄: 在過去幾年,他的團隊重點開發高效光電材料和器件。他介紹說:「我們現在用的光伏電池本身沒有存儲功能,如果想大規模利用光伏,需要解決存儲問題。存儲太陽能的手段有很多,綠色植物可以吸收太陽光,把水和二氧化碳轉變成葡萄糖,以燃料的形式存儲起來。我們可以模擬這一過程,進行人工光合作用,利用太陽能把水和二氧化碳轉變成我們所需要的清潔燃料和化學品。」
  • 廈大「綜述」生物質高效利用新方向:光催化木質纖維素轉制化學品
    該文全面總結了新興的太陽能驅動木質纖維素轉化制化學品領域的研究進展,詳細討論了木質纖維素相關分子選擇性斷鍵和官能團定向活化的光催化反應機理,並對當前挑戰和未來發展方向做出了深入思考和前瞻性展望。木質纖維素由多糖(纖維素、半纖維素)和木質素組成,佔地球上植物類生物質的90%,是最主要的可再生碳資源。
  • 限域的Bi納米顆粒作為一種高活性、高耐久性的CO2還原電催化劑
    背景介紹電化學還原CO2(CO2RR)生成HCOOH等碳氫化合物或者高附加值的化學品,是一種應對溫室氣體引起的環境問題和能源短缺的有效手段。目前,Bi基催化劑在CO2RR中對HCOOH具有較高的活性和選擇性,但是部分電流密度和穩定性仍有待提高。
  • 最新綜述:具有質子導電能力的羧酸類金屬有機框架研究進展
    最近,鄭州大學李綱教授課題組應邀在Coordination Chemistry Reviews 發表了題為「Proton conductive carboxylate-based metal–organic frameworks」的綜述論文,總結了羧酸類MOFs在質子傳導方面的研究及應用進展。
  • 【綜述】微結構可控材料的製備策略綜述
    同時,這些特殊性質僅需改變組成單元的結構參數即可實現,無需額外改變材料性質,因而微結構可控材料需要先進位備方法的支撐。微結構可控材料的特異性質來源於微結構的尺寸效應、周期性結構設計、分級結構設計以及響應性結構設計,其對於製備精度、三維結構成型、製備效率都提出嚴格要求。
  • 東華大學楊建平、羅維團隊在CO2電催化還原領域取得突破
    CO2分子可以通過化學轉化、生物轉化、光催化還原和電催化還原過程轉化為化學品。其中,通過電催化反應將CO2轉化為有價值的化學品尤為引人注意。熱力學上,CO2RR的主要還原產物的半反應的還原電勢與HER反應接近。然而,CO2分子難以活化,還原過程又涉及多步電子轉移過程造成了較低的CO2RR反應動力學。因此,開發高效的電催化劑是提高CO2RR反應活性和選擇性的關鍵。
  • 固體氧化物燃料電池壽命和可靠性 燃料電池的關鍵挑戰
    電解質材料是整個固體氧化物燃料電池的核心,燃料電池的工作溫度、輸出功率等直接受其影響;與之匹配的連接材料和電極材料也受限於電解質材料,即固體氧化物燃料電池的電極及其輔助材料必須圍繞著電解質材料進行製備和設計。目前,氧化釔穩定的氧化鋯(YSZ)是最為經典的固體氧化物燃料電池的電解質材料。陽極,要求在還原性氣氛下結構必須保持穩定,並且具有足夠的電子或者氧離子電導率、對燃料氣的高催化活性。
  • 深圳先進院等發表低溫甲烷氧化轉化研究進展綜述
    IF:15.84)上發表題為Catalytic Oxidation of Methane to Oxygenated Products: Recent Advancements and Prospects for Electrocatalytic and Photocatalytic Conversion at Low Temperatures(有關低溫下電催化和光催化甲烷氧化轉化的最新進展及展望
  • 鹼式碳酸鉛作為電化學穩定的活性相用於電催化CO2還原製備甲酸鹽
    因此,研究電催化劑在催化過程中的物質轉化,指認其真正的催化活性物種對於開發活性和穩定性兼備的電催化劑具有重要意義。通過電催化的方法將CO2轉化為CO,CH4,HCOOH等小分子,既能緩解CO2大量排放帶來的溫室效應,同時轉化而來的有機小分子可作為可再生燃料緩解能源危機。由於電催化CO2還原(CO2RR)在水相中進行,析氫反應(HER)就不可避免的成為其競爭反應。