分子-等離激元強耦合系統之光譜劈裂:量子起源還是光學起源?

2020-12-04 引領科技風潮

在物理光學中,有關光與物質相互作用的基礎研究是我們開發新技術的基礎。所謂的不僅知道真相,而且知道原因-不僅要了解物質的表面現象(觀察到的現象),而且要了解物質的性質及其發生的原因。例如,量子發射器是開發新光源(包括量子技術領域中的雷射器,發光二極體和單光子源)的基礎。它們可以是激發態的原子,非激發態的原子或量子點。特性不僅與自身狀態有關,而且與周圍的電磁場環境有關。

當量子發射器處於可以限制光能的系統(例如光腔或等離子納米腔)中時,它釋放的光子可以在耗散之前被量子體重新吸收。當此光與代表物質的量子發射器之間的能量耦合快於其自身的耗散過程時,我們稱其為強光-物質相互作用,這種釋放的光子重吸收光子將周期性出現,我們稱此循環為拉比循環(Rabi cycle) )。

在實驗中,當我們分析頻譜時,我們可以觀察到所謂的真空Rabi分裂(Rabi splitting),在時域中我們可以觀察到Rabi振蕩(Rabi振蕩)。在物理光學中,尤其是在微觀系統中,它一直是一個引人注目的現象,因為它體現了光與物質的強相互作用,這也是量子光學的核心主題之一。

但是相反地,我們在實驗中觀察到的模式分裂是否完全是由於拉比分裂效應引起的?華南理工大學李志遠(中國科學技術大學902)領導的研究小組在2020年第3號光子學研究中報告了他們的發現。這項工作有助於我們對這一基本物理現象有更深入的了解,更好用它來控制量子系統,例如通過調整拉比振蕩。

華盛頓大學楊蘭(中國科學技術大學9200校友)

搭建通暢的橋梁,將微觀世界的材料與宏觀世界的觀察者聯繫起來,對於物理學和自然科學的許多分支而言是一項重要而艱巨的任務。光譜技術已經發展了150多年,已成為完成此任務的有力工具。

真空拉比分裂起源於單個光子和單個量子輻射體(單個原子,分子或量子點)之間的強相互作用,並且是微觀世界中基本的量子現象之一。從本質上講,這種現象反映了量子輻射中量子態的能級分裂。從外部特徵來看,這種現象可以通過光致發光,螢光,散射和吸收光譜中顯示的光譜來顯示。分裂反映出來。自然地,一個有趣的基礎科學問題出現了:實驗者觀察到的光譜分裂是否等於量子輻射體中的本能能級分裂,從而真正反映了量子輻射體狀態演化和分裂的能量?

真空兔的裂開量通常相對較小,約為μeV。多年的研究表明,光學共振腔可用於增強Rabi裂解。最近的研究表明,使用具有非常小眾模體積的等離激元納米腔可以增強拉比裂解:將J分子聚合物放入等離激元納米間隙中可以使高度局部化的等離激元發生強耦合,進而產生數百個大拉比分裂。甚至數千meV。

研究人員通常認為,這種分裂純粹是由於激子和表面等離激元之間的量子相互作用,並忠實地反映了J分子聚合物量子輻射體的內在能級分裂。如果這種所謂的巨型兔子分裂真的是微觀粒子(這裡是激子)的能級分裂,那麼可以說是一個奇蹟,因為它反映了人類前所未有的操縱,塑造和改變微觀世界的能力。的力量。

但是我們人類真的有這種能力嗎?對於一個負責任的科學家,這個基本問題的答案必須經過非常紮實,嚴格和審慎的研究和審查過程。

華南理工大學物理與光電子學院,納米光子學,光學物理學和量子物理學的專家李志遠教授帶領著博士生王波和訪問學者曾憲哲北京大學物理學院。 -對等離子強耦合系統中的量子和光學相互作用等基本物理問題及其對內部能級裂解和外部光譜裂解的貢獻進行了詳細而深入的理論研究,建立了可以處理複雜的量子和光學相互作用的理論模型,並可以區分它們對實驗觀察到的光譜分裂的貢獻。相關研究結果作為封面文章發表在Photonics Research2020年第三期。

研究小組首先注意到,在嚴格意義上講,這些實驗聲稱有一個巨大的拉比分裂,實際上觀察到的是一個巨大的光譜分裂。因此,自然會產生一個問題,即這些外部光譜分裂是否等同於內部能級分裂(拉比分裂的原始含義)。為了清楚地回答這個問題,研究小組還指出,等離激元與分子之間的相互作用不僅發生在單分子兔分裂的量子力學水平上,而且還發生在分子與等離激元之間。如下圖所示)。當等離激元納米間隙包含更多的分子時,如在大多數實驗中一樣,分子之間存在多重散射,並且與等離激元發生多重散射相互作用。

金屬納米間隙分子與等離激元之間的量子光學相互作用的物理示意圖。該圖描述了分子-等離子體激元之間的強量子相互作用以及分子-分子與分子-等離子體激元之間的光學相互作用。由於量子和光學相互作用的共同參與,實驗中觀察到的光譜分裂通常不等於分子中量子態的能級分裂。

簡而言之,實驗中觀察到的光譜裂解原則上既來自單分子與等離激元的量子相互作用(拉比裂解),也來自於單/多分子和等離激元經典的光學相互作用。更確切地說,高度局限的等離激元熱點光場與單個分子的量子相互作用將導致能級分裂,即真正的兔子分裂,其數量取決於分子內激子偶極矩和單光子場強度。

這種量子相互作用改變了對入射光的分子響應,包括偶極矩強度和線形。反過來,分子的光學響應將進一步影響外部光場與等離激元納米間隙的相互作用,這顯然是經典的光學相互作用。當涉及N個分子時,它們將顯著改變納米間隙等離子體激元背景介質的光學性質(有效折射率和介電常數),從而極大地改變分子等離子體激元系統的散射光譜。觀察到的光信號展現出巨大的光譜分裂特徵。

研究小組的數值模擬證實了這一期望。結果表明,散射光譜對填充在等離激元納米間隙中的介質的折射率變化非常敏感。當介質的折射率改變時,將發生明顯的光譜偏移。

為了使分析更加定量,研究團隊使用了Lorentz模型來近似描述分子和等離激元。該模型描述了所有分子的光學響應,並計算了作為納米間隙等離子體激元的填充介質的分子的有效折射率。研究發現,與單分子兔分裂的量子相互作用相比,分子集合體與納米間隙等離子體激元之間的光學相互作用是發生巨大光譜分裂的主要原因。因此,在許多實驗中觀察到的巨大光譜分裂不是純粹的量子拉比分裂效應,而是由所有分子與等離激元和單分子與等離激元的集體光學相互作用引起的巨大光譜調製效應。強耦合量子兔子分裂引起的光譜調製效應。

本研究提出的物理觀點和理論模型為研究複雜分子與等離激元之間的複雜相互作用系統提供了更為合理的物理學觀點。該理論有助於闡明由單個光子光場驅動的微觀分子內部能級裂解的真實大小,並有助於理解實際量子拉比裂解的數量級。更重要的是,回答人類可以改變微觀世界的根本科學問題。

這項工作還表明,自然的行為通常比表面上看起來更加複雜和「狡猾」。因此,在研究光與物質在納米,亞納米甚至原子尺度上的相互作用時,我們應該開闊視野,打破單一學科的局限,以獲得深刻而完整的物理理解。研究複雜的自然事物和實驗現象,並找到看似簡單的光學現象背後實際上隱藏的關鍵物理機制,以促進物理學向未知領域的發展。

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