工學院張青課題組在二維鈣鈦礦半導體螢光激射及動力學研究方面...

2021-01-15 北京大學新聞網

在新型金屬滷化物鈣鈦礦半導體材料家族中，二維Ruddlesden-Popper鈣鈦礦具有高激子結合能、高結構穩定性、天然量子阱結構等優勢，在下一代低成本、柔性光電子器件如太陽能電池、發光二極體、雷射二極體、光電探測器等領域極具潛力，也為發展高速、低功耗激子器件提供了理想的平臺。比如，基於該類型鈣鈦礦混合相的太陽能電池的能量轉換效率已超過20%，螢光量子產率可達80%，室溫激子極化激元效應亦被廣為報導。近期，北京大學工學院張青研究員課題組基於機械剝離的純相二維鈣鈦礦薄片，報導了依賴於無機層層數（n）的雷射行為，並對內在的能量損耗物理機制進行了研究，指出雙激子俄歇複合和激子聲子耦合是主要的損耗途徑。相關工作在線發表於Adv. Mater. 2019, 1903030，題為「Lasing from Mechanically Exfoliated 2D Homologous Ruddlesden–Popper Perovskite Engineered by Inorganic Layer Thickness」，第一單位為北京大學工學院。

在本工作中，張青課題組製備了(C4H9NH3)2(CH3NH3)n-1PbnI3n+1­（n=1­–5）的單一組分塊狀單晶，並通過機械剝離獲得了微米尺寸的薄片。低溫條件下，n≥3的二維鈣鈦礦在閾值之上能受激輻射出雷射，而對於n≤2的情形，即便溫度降至78 K也無法獲得雷射/自發輻射放大。結合時間分辨螢光光譜、溫度依賴螢光光譜等多種表徵手段，提出高能量注入時，非輻射複合途徑主要為雙激子俄歇複合和激子-聲子耦合。同時，他們量化了不同n值二維鈣鈦礦中的能量損耗因素，隨著n值減小，量子限域效應增加，俄歇複合強度隨之增加，與此同時，晶格剛度降低，激子-聲子耦合強度增加，兩種效應導致螢光激射閾值隨著n降低而逐漸增加。此研究結果為降低二維鈣鈦礦雷射閾值提供了指導。

（a）機械剝離二維鈣鈦礦薄片雷射表徵及能量損耗途徑示意圖；（b）在78K溫度下n=2–5機械剝離二維鈣鈦礦薄片的雷射圖譜（從左至右），對於n=2無法出射雷射；（c）n=2–5的二維鈣鈦礦薄片的螢光有效壽命隨載流子密度的依賴關係（從上到下）以及對應的擬合曲線；（d）n=2–5機械剝離二維鈣鈦礦螢光半高寬隨溫度的依賴關係（從上至下）以及對應的擬合曲線

該工作第一作者為工學院2015級本科生梁印、2017級博士生尚秋宇和北京大學/西北工業大學聯合培養博士生魏琪，該工作主要與澳門大學邢貴川教授、國家納米科學中心劉新風研究員合作完成，並得到了北京大學物理學院葉堉和施可彬研究員的幫助。研究得到國家自然科學基金委、科技部重點研發計劃、低維量子物理國家重點實驗室開放基金等項目的經費支持。

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