中南《ACS nano》：石墨烯助力增強快速儲鈉性能

導讀：本文通過構建GeS與石墨烯之間的異質結結構，大大提高了材料的儲鈉性能。基於能帶理論，對不同界面結構與倍率性能之間的關係進行了深入分析，加深了人們對活性材料與炭材料之間的異質結結構的認識，為後續的電極材料的研究設計提供了理論指導。

鈉離子電池（SIBs）憑藉更低的成本，儼然成為最有希望替代鋰離子電池的新型儲能設備。但是鈉離子電池同樣也在電極材料方面陷入了瓶頸，如何更高效的釋放電極材料的潛力已成為SIBs走向商業化應用的關鍵問題。

近日，中南大學的張佳峰教授及其團隊基於能帶理論，對於活性物質與炭材料之間的分層誘導結構進行了深入探索，證明金屬與炭之間的鍵對材料良好儲鈉性能的關鍵作用。相關論文以題為「Enhancing the Rapid Na+-Storage Performance via Electron/Ion Bridges through GeS2/Graphene Heterojunction」在 ACS nano上發表。

論文連結：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c06371

不同於其他通過設計新型材料或電池系統獲取高能量密度的方法，SIBs目前急需最大限度的開發電極材料的潛力。自1960年費米闡明界面/表面對材料性能的巨大影響，界面效應一直被認為是提升材料性能的有效手段。目前電池材料中關於界面已經有不少學者進行了研究，但主要集中於活性材料與基體界面上的電導率研究，界面上更深層次的電子/離子之間的相互作用還缺乏進一步的研究開發。因此，全面了解界面上的儲能機理仍然是鹼金屬電池尤其是SIBs迫切需要解決的問題。

本文作者針對這一問題，以GeS2和石墨烯作為研究對象，對GeS2/C複合相、C-S鍵和C-Ge鍵三種接觸模式與無功電勢和極化電勢之間的關係進行了分析討論。並依此設計出了多級的GeS2/3DG複合材料，GeS2納米顆粒均勻的被石墨烯均勻的包覆。在界面上精心設計的C-Ge鍵所形成的GeS2/石墨烯異質結結構，可以通過減少電子聚集極化很好的提升電子轉移效率。此外，石墨烯中的缺陷可以減輕離子濃度引起的極化，為鈉離子輸送提供額外的離子通道。這些效應最終導致所製備的GeS2/3DG電極的儲鈉性能遠高於單純GeS2/rGO複合材料。

圖1 GeS2/C複合相、C-S鍵和C-Ge鍵三種模型在SIBs中的電子/離子轉移示意圖

圖2 GeS2/3DG的製備示意圖和電鏡表徵分析

圖3樣品的結構和化學狀態分析

圖4 樣品的反應動力學分析和贗電容貢獻比例計算

圖5 充放電過程中的結構變化表徵

圖6 樣品儲鈉性能測試

總的來說，作者發現石墨烯不僅僅是以C-Ge鍵作為活性位點，還為GeS2提供了一個額外的離子傳輸通道。而C-Ge鍵的電子轉移效率的提高同樣不同於摻雜，而是通過降低極化效應獲得。上述結果均表明，石墨烯缺陷在電極材料中的作用需要重新評估和進一步研究。該研究加深了電極材料上異質結結構的研究，為更好的挖掘電極材料的潛力提供了新的思路。（文：Today）

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